Depuis la découverte de la molécule de C60 en 1985 par Kroto et al., de nouveaux composés ayant des propriétés physiques originales ont pu être synthétisés. Nous étudions des composés de C60 intercalés avec des alcalins (AnC60), dans le but de mieux comprendre les paramètres régissant leurs propriétés électroniques. Les variations des propriétés électroniques de ces matériaux en fonction du nombre n d’électrons transférés à la molécule de C60 et de leur structure restent mal comprises et soulèvent des problèmes fondamentaux. Certains composés (A4C60, Na2C60) sont par exemple isolants, alors qu’un modèle simple, négligeant toutes corrélations électroniques, prédit un comportement métallique. Les composés métalliques présentent une grande variété d’instabilités électroniques : état magnétiques dans AC60 ou supraconducteurs dans A3C60 (avec des températures de supraconductivité jusqu'à 40 K).

Récemment, nous avons détecté dans une phase cubique métastable de CsC60 la présence de singulets de spins coexistant avec l’état métallique (Brouet, 1999). Nous pensons que l’origine de cet appariement électronique pourrait être la stabilisation de déformation Jahn-Teller de la molécule de C60. Cet exemple montre bien la façon dont des propriétés intrinséques à la molécule de C60 (ici la déformation Jahn-Teller) peuvent donner lieu à des formes inattendues d’interactions électroniques. Comme ces distortions Jahn-Teller sont très sensibles à la parité du nombre d'électrons par C60, elles permettent également d'expliquer l'alternance de comportements métalliques et islolants dans les composés à stoechiométrie paire ou impaire (Brouet 2001, 2002).

Il existe également des composés où les molécules de C60 sont liées chimiquement entre elles et forment un réseau polymérisé. On obtient ainsi des structures de basse dimensionnalité (chaînes ou plan) dont l’impact sur la structure électronique est très étudié aujourd’hui. Le premier exemple de phase polymérisée a été celui de AC60 (A=K, Rb, Cs) au dessous de la température ambiante. Des études par RMN en rotation à l’angle magique (Alloul, 1996) ont confirmé l’existence de chaines polymérisées dans les trois composés, mais elles ont aussi révélé des modifications dans leur structure électronique que nous attribuons à des différences d’orientation entre les chaînes. Ces changements modifient les propriétés électroniques de ces composés de façon spectaculaire : alors que KC60 semble être un métal « ordinaire », RbC60 et CsC60 ont des propriétés typiques d’une basse dimensionnalité et un état fondamental magnétique (Brouet, 1996). Ainsi, l’existence de chaînes polymérisées n’entraîne pas automatiquement une basse dimensionnalité des propriétés électroniques et nous étudions de nouveaux composés polymérisés pour mieux comprendre le lien entre polymérisation et dimensionnalité électronique